——–背景摘要——–
温室气体CO2是一种很有前途的用于轻烷烃氧化脱氢的软氧化剂。然而，与直接脱氢相比，裂化、氢解和重整等副反应的发生导致烯烃收率较低。本文报道了Pt-M (M = Sn/In/Zn)双金属催化剂在非氧化还原活性二氧化硅载体上可以突破以CO2为助反应物的丙烷直接脱氢的平衡极限，消耗丙烷脱氢过程中生成的氢。与通常假设的二氧化碳直接辅助脱氢机理不同，作者证实了丙烷的二氧化碳氧化脱氢(ODHP)在这些双金属催化剂上分两个连续步骤进行，即丙烷脱氢和逆水气转换，后者是决定速率的步骤。原位x射线吸收研究和密度泛函理论计算表明，PtmMn-MOx(例如丙烷密度，Pt3Sn-SnOx)界面可能是活性位点。
作者的工作表明，采用简单浸渍法制备的 SiO2-supported 双金属 Pt-M（M = Sn、In、Zn）催化剂在二氧化碳介导的丙烷氧化脱氢反应（CO2-ODHP）中具有优异的催化性能。丙烷脱氢（PDH）平衡通过反向水-气变换（RWGS）反应发生转移，从而提高了每通量丙烯的产率。在这些双金属催化剂上进行的 CO2-ODHP 反应分为两个阶段，其中 PDH 在第一阶段占主导地位，而 PDH 和 RWGS 之间的耦合主要发生在第二阶段。整个反应动力学受 RWGS 反应的限制，这值得在未来的催化剂设计中给予更多关注。我们的原位光谱研究和 DFT 计算表明丙烷密度，PtmMn-MOx（如 Pt3Sn-SnOx）界面的形成在高选择性活化丙烷和 CO2 的过程中起着至关重要的作用。这些见解可为未来二氧化碳和天然气转化催化剂的设计提供指导。
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